Unova é a quinta região e geração de Pokémon, e foi acompanhada pelo Pokémon preto e branco anime e videogames. Brock finalmente saiu da equipe de Ash e voltou para casa em Kanto neste momento, e Dawn ficou em Sinnoh também. Ash se juntou a Iris e Cilan, os quais são líderes de ginástica nos jogos.
Como nas regiões anteriores, Ash pegou um punhado de Pokémon em Unova, embora não tantos quanto em Kanto. Muitos desses Pokémon provaram ser parceiros valiosos, mas alguns eram mais fortes do que outros.
9Palpitoad
Palpitoad é um daqueles raros Pokémon que Ash captura já evoluídos. Palpitoad liderou um grupo de Tympole, e Ash e seu Oshawott acidentalmente invadiram seu território enquanto procuravam ervas medicinais para curar um envenenamento. Oshawott lutou contra Palpitoad, e Ash pegou Palpitoad após a vitória de Oshawott. Ele venceu uma partida precoce contra uma Stoutland e se mostrou vitorioso sobre o Zebstrika do Gym Leader Elesa. No entanto, Palpitoad perdeu contra seu Emogla depois. Palpitoad enfrentou outro zebstrika na Conferência Vertress, mas acabou empatado.
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8Scraggy
Ash recebeu Scraggy como um ovo. Quando eclodiu pela primeira vez, mostrou-se corajoso e agressivo, mas foi colocado em seu lugar por Pikachu. Scraggy formou uma rivalidade com Iris 'Axew, e os dois lutaram para um empate várias vezes - embora Axew finalmente tenha vencido na quarta batalha. Ajudou Meowth da Equipe Rocket a resgatar Axew de Iris de um Scrafty e então ajudou que Scrafty recuperasse sua casa de um Mandibuzz. Scraggy mais tarde mostrou sua habilidade de luta ao vencer duas partidas no evento Clubplosion, derrotando um Simisage e depois um Simipour.
7Oshawott
Ash recebeu Oshawott do Professor Juniper, e isso deu a Ash uma vitória antecipada contra o Pansage de Cilan, apesar da desvantagem de tipo. Oshawott lutou muito após esta vitória, porém, mesmo perdendo seu Scalchop por um tempo. Ele também teve problemas para controlar seu Aqua Jet, que Ash ajudou Oshawott a dominar com a ajuda de seu colega treinador, Trip.
O Aqua Jet de Oshawott foi fundamental na captura de Palpitoad de Ash. Oshawott mais tarde venceu o Krokorok de Clay, mas foi derrubado pelo Palpitoad do Líder do Ginásio. Mais tarde, ele derrotou um Dewott, a forma evoluída de Oshawott, pelo amor de outro Oshawott. No entanto, isso não conquistou o coração daquele Oshawott.
6Leavanny
Ash encontrou este Pokémon como um Sewaddle desafiador que passou a confiar em Ash depois que ele ajudou a salvá-lo de um Woobat e um Patrat. Sewaddle serviu bem a Ash durante sua batalha contra o Líder de Ginásio do Tipo Bug, Burgh. Ele derrubou seu Dwebble e, após evoluir para Swadloon, Whirlipede. Ele acabou sendo derrotado por Leavanny do próprio Burgh. Ao evoluir durante uma batalha com Iris 'Emolga, Leavanny se transformou em um Pokémon parecido com o de um pai e uma mãe. Ele constantemente fazia capuzes de folha e roupas para Ash, seus amigos e seus Pokémon.
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5boldore
Ash pegou Boldore de volta quando era um Roggenrolla, e derrotou Oshawott e Tepig de Ash na batalha. A Equipe Rocket chegou e causou problemas na caverna em que Roggenrolla vivia, e o Roggenrolla ajudou a equipe de Ash a derrotar a Equipe Rocket. Eventualmente, Roggenrolla aprendeu a confiar em Ash e se tornou parte de sua equipe. Ele conseguiu alguns feitos impressionantes enquanto estava sob os cuidados de Ash, particularmente contra a Equipe Rocket. Ele fez uso de movimentos poderosos como Stone Edge e Flash Cannon para frustrar muitos de seus planos e tornou-se conhecido por sua capacidade de suportar ataques. Foi a escolha de Ash contra o Líder do Ginásio Clay e sua Excadrill. Roggenrolla suportou os ataques poderosos de Excadrill até que evoluiu para Boldore e mudou o rumo da batalha. Este foi o momento de pico de Boldore, embora tenha conseguido uma vitória para Ash contra um Reuniclus na Copa do Torneio Mundial de Pokémon Junior.
4Snivy
Ash teve que trabalhar duro para ganhar o respeito de Snivy, mas ele finalmente conseguiu e pegou Snivy com a ajuda de Pidove. Snivy obteve algumas vitórias iniciais contra Servine e um Pawniard. Snivy rapidamente formou uma rivalidade com Iris 'Emolga, e os dois mantiveram-se durante toda a jornada de Unova. Snivy lutou bravamente contra o lendário Pokémon Tornadus e Thundurus, mas não eram páreo para seu poder. Mais tarde, ela derrotou o Palpitoad do Gym Leader Clay, então ela foi eliminada em seguida pelo Excadrill de Clay. Snivy mostrou grande bravura e compaixão quando recebeu uma poderosa combinação de ataques do tipo Fire do Pokémon Trainer Shamus que se destinava a Tepig. Shamus foi o treinador anterior de Tepig, e ele tratou Tepig mal. Este ato de sacrifício motivou Tepig a evoluir para Pignite, e ele venceu a batalha.
3Unfezant
Ash conheceu Unfezant como um Pidove, e ela foi o primeiro Pokémon que ele capturou em Unova. Pidove foi uma peça chave para Ash pegar seu Snivy, e ela evoluiu para Tranquil enquanto ajudava a limpar uma infestação de Venipede em Castelia City. Durante o desafio de Ash contra a Líder de Ginásio do Tipo Voador, Skyla, Tranquill foi capaz de derrubar Swoobat de Skyla e evoluiu para Unfezant enquanto lutava contra Swanna - vencendo aquela partida.
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Unfezant também ajudou a parar os lendários Pokémon Thundurus, Tornadus e Landorus quando eles estavam sendo controlados pelos Giovanni da Equipe Rocket, e ajudou a salvar Meloetta.
doisPignite
Como Chimchar na região de Sinnoh, Pignite, então um Tepig, foi abandonado por um antigo treinador cruel, este chamado Shamus. Ash encontrou e pegou Tepig. Ele imediatamente marcou uma vitória em um desafio de ginásio contra o Pansear de Chili. Depois de algumas derrotas, derrubou um Herdier de Lenora. Tepig e Snivy mais tarde desafiaram Shamus, e, depois que Snivy deu um ataque super-efetivo pesado para Tepig, Tepig evoluiu para Pignite e derrotou Emboar e Heatmor de Shamus. Pignite venceu o líder do ginásio Roxie, mas perdeu para Garbodor logo depois. Na Conferência Vertress, Pignite passou a derrubar um poderoso Hydreigon e um Ferrothorn. Nas ilhas Decolore, Pignite teve uma seqüência de vitórias contra um par de Pokémon piratas, Croconaw e Azumarill, e venceu uma competição de sumô contra um Watchog, um Slaking, um Rhyperior e um Golurk.
1Crocodilo
Krookodile apareceu pela primeira vez como um Sandile que decidiu que Pikachu era seu rival. Ele usava óculos de sol o tempo todo e lutou contra Pikachu em algumas ocasiões, eventualmente evoluindo para um Krokorok durante um desses confrontos. Ash pegou Krokorok depois disso. As batalhas iniciais de Krokorok ao lado de Ash não tiveram sucesso, perdendo para Líder de Ginásio Swoobat de Skyla, falhando em seguir com o Gym Leader Brycen e as técnicas de treinamento de seu Beartic, e perdendo para um Jellicent caçador enquanto tentava proteger Volcarona. No entanto, Krokorok acabou derrotando Beartic na batalha de ginásio contra Brycen. Em seguida, evoluiu para Krookodile durante uma batalha com o Dragonite de Iris durante a Copa Júnior do Torneio Mundial Pokémon e ganhou com um poderoso Stone Edge. Krookodile ainda lutou contra o lendário Pokémon Meloetta, derrubou um Liepard e um Sawk durante a Conferência Vertress. Krookodile também foi fundamental para ajudar Ash e Looker a prender a vil Equipe Plasma.
